權(quán)利要求書： 1.一種用于制備中子吸收控棒的中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料，其特征在于，所述中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料的化學(xué)式為：(Tm1/3Dy1/3Gd1/3)4Hf3O12；

所述中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料具有缺陷螢石結(jié)構(gòu)，缺陷螢石結(jié)構(gòu)的中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料中，氧空位呈現(xiàn)無序排列，使得原子適應(yīng)晶格無序的內(nèi)在能力增強(qiáng)，從而提高了材料的輻照耐受性。

2.一種用于制備中子吸收控棒的中熵稀土鉿酸鹽陶瓷，其特征在于，所述陶瓷采用權(quán)利要求1所述中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料制成，所述中熵稀土鉿酸鹽陶瓷的致密度大于95%。

3.一種權(quán)利要求1所述中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料的制備方法，其特征在于，包括如下步驟：

1)將可溶性Gd鹽、Tm鹽、Dy鹽和Hf鹽加水，制成水溶液，

2)向水溶液中加入螯合劑和分散劑，混合均勻得到溶膠；

3)將溶膠脫水干燥、粉碎后在1500?1600°C下無壓合成2?2.5h，得到陶瓷坯體；

4)將所述陶瓷坯體破碎、球磨形成漿料，將所述漿料干燥過篩得到陶瓷粉體；

5)將所述陶瓷粉體在惰性氣氛下進(jìn)行放電等離子燒結(jié)，得到中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料。

4.根據(jù)權(quán)利要求3所述的中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料的制備方法，其特征在于，所述Gd鹽、Tm鹽、Dy鹽和Hf鹽為任意可溶于水的鹽酸鹽、硝酸鹽、硫酸鹽、磷酸鹽或其對應(yīng)的水合鹽。

5.根據(jù)權(quán)利要求3所述的中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料的制備方法，其特征在于，所述螯合劑選自檸檬酸、檸檬酸銨、馬來酸、草酸、草酸銨中的至少一種。

6.根據(jù)權(quán)利要求5所述的中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料的制備方法，其特征在于，所述分散劑為甲醇、丙醇、丁醇、乙二醇中的至少一種。

7.根據(jù)權(quán)利要求6所述的中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料的制備方法，其特征在于步驟2）中，所述檸檬酸與總金屬陽離子的摩爾比為（1.2?1.5）:1；所述乙二醇與檸檬酸的質(zhì)量比為（1.2?1.5）:1。

8.根據(jù)權(quán)利要求3?6任一項所述的中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料的制備方法，其特征在于，步驟2）中，所述混合的溫度為80?90℃，步驟3）中，所述無壓合成為采用常壓在空氣氣氛下進(jìn)行。

9.根據(jù)權(quán)利要求3?6任一項所述的中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料的制備方法，其特征在于，步驟（4）中，所述破碎包括將陶瓷坯體破碎為0.1?0.5mm的顆粒，所述球磨的時間為10?24h，所述球磨的轉(zhuǎn)速為300?400rpm，所述干燥的溫度為80 100℃。

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10.根據(jù)權(quán)利要求3?6任一項所述的中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料的制備方法，其特征在于，步驟（5）中，所述放電等離子燒結(jié)的惰性氣氛為氬氣，燒結(jié)壓強(qiáng)為20?30Mpa。

11.一種中子控制棒，其包括權(quán)利要求1所述的中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料、或權(quán)利要求2所述的陶瓷、或權(quán)利要求3?10任一項所述方法制備的中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料。

說明書： 一種稀土中高熵鉿酸鹽基陶瓷材料及其制備方法和應(yīng)用技術(shù)領(lǐng)域[0001] 本發(fā)明涉及控制棒材料領(lǐng)域，具體涉及一種稀土中高熵鉿酸鹽陶瓷材料及其制備方法和應(yīng)用。背景技術(shù)[0002] 傳統(tǒng)中子吸收控制棒通常是由硼和鎘等易于吸收中子的材料制成，控制棒完全插入反應(yīng)中心時，能夠吸收大量中子，以阻止裂變鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的進(jìn)行，現(xiàn)有的中子吸收控制棒的的吸收價值、耐中子輻照性能均較低，無法滿足新型大功率反應(yīng)堆的停堆深度需求。[0003] 傳統(tǒng)的控制棒元件通常選用碳化硼/硼鋼、銀?銦?鎘合金和金屬鉿等材料制成：碳10

化硼/硼鋼在堆內(nèi)使用時，B吸收熱中子后釋放氦氣會使材料發(fā)生輻照腫脹，導(dǎo)致材料性能惡化甚至失效；1980年代末首次設(shè)計并制備出具有高抗輻照能力的鉿棒，但鉿與鋯分離困難從而限制了鉿的使用；Ag?In?Cd三元合金的吸收能力和Hf合金接近，但是Ag?In?Cd三元合金在受中子輻照后也易發(fā)生輻照膨脹。

[0004] 目前，國內(nèi)外對輻照環(huán)境下中子控制棒材料的服役行為研究幾乎處于空白。[0005] 缺陷螢石結(jié)構(gòu)的稀土鉿酸鹽(RE4Hf3O12)氧空位呈現(xiàn)無序排列，使得原子適應(yīng)晶格無序的內(nèi)在能力增強(qiáng)，從而提高了材料的輻照耐受性；近年來，熵穩(wěn)定氧化物材料逐漸興起，成為當(dāng)前研究的熱點(diǎn)。中、高熵陶瓷具有：1)晶體學(xué)上的“晶格畸變”效應(yīng)，造成晶格應(yīng)力，提高物質(zhì)遷移能壘，同時由于材料內(nèi)部的短程無序從而可以提高材料的耐輻照性；2)動力學(xué)上的“遲滯擴(kuò)散”效應(yīng)，使得材料內(nèi)部的擴(kuò)散和相變速度緩慢；3)性能上的“雞尾酒”效應(yīng)，可望賦予材料顯著優(yōu)于單組分的性能。[0006] 但是，目前尚沒有將稀土鉿酸鹽用作控制棒材料的先例。發(fā)明內(nèi)容[0007] 為改善現(xiàn)有技術(shù)的不足，本發(fā)明旨在提供一種中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料及其制備方法和應(yīng)用，本發(fā)明以中、高熵陶瓷為結(jié)構(gòu)框架，以元素的中子吸收截面為基礎(chǔ)選取特定的稀土元素，設(shè)計兩種中、高熵稀土基鉿酸鹽陶瓷材料，不僅彌補(bǔ)了中高熵鉿酸鹽陶瓷相關(guān)的應(yīng)用研究空白，也為中子吸收控制棒領(lǐng)域提供了優(yōu)異的候選材料；本發(fā)明通過溶膠?凝膠法，獲得了具有優(yōu)異耐輻照性能的中子吸收控制材料。[0008] 為了達(dá)到上述目的，本發(fā)明提供了一種中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料，該陶瓷材料的化學(xué)式為：(REaTmbDycMd)4Hf3O12；其中，RE選自Tb、Ho、Gd中的至少一種；M選自Eu和/或Er，a＝0.2或0.25或1/3，b＝0.2或0.25或1/3，c＝0.2或0.25或1/3，d＝0.2或0。[0009] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，所述中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料包括高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料和中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料。[0010] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，所述高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料的化學(xué)式為：(RE0.2Tm0.2Eu0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12；其中，RE為Tb、Ho或Gd。

[0011] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，所述中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料的化學(xué)式為：(Tm1/3Dy1/3Gd1/3)4Hf3O12或(Tb0.25Tm0.25Dy0.25Gd0.25)4Hf3O12。

[0012] 優(yōu)選地，所述中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料具有缺陷螢石結(jié)構(gòu)。[0013] 優(yōu)選地，缺陷螢石結(jié)構(gòu)的中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料中，氧空位呈現(xiàn)無序排列，使得原子適應(yīng)晶格無序的內(nèi)在能力增強(qiáng)，從而提高了材料的輻照耐受性。[0014] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，所述中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料具有基本如圖2所示的X射線衍射圖。[0015] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，所述中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料具有基本如圖3所示的晶粒形貌圖。[0016] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，所述中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料具有基本如圖3、4或5所示的表面能譜面掃描圖。[0017] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，所述中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料為粉體或塊狀結(jié)構(gòu)。[0018] 本發(fā)明的另一目的是提供一種中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷，所述陶瓷采用上述中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料制成。[0019] 優(yōu)選地，所述中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷為致密的塊狀結(jié)構(gòu)。[0020] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，所述中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷的致密度大于95％，優(yōu)選所述中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷的致密度大于97％，進(jìn)一步優(yōu)選地，所述中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷的致密度大于98％，例如為96％，99％。[0021] 本發(fā)明的另一目的是提供一種中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料的制備方法，包括如下步驟：[0022] 1)將可溶性RE鹽、Tm鹽、Dy鹽、M鹽和Hf鹽加水，制成水溶液，[0023] 2)向水溶液中加入螯合劑和分散劑，混合均勻得到溶膠；[0024] 3)將溶膠脫水干燥、粉碎后在1500?1600℃下無壓合成2?2.5h，得到陶瓷坯體；[0025] 4)將所述陶瓷坯體破碎、球磨形成漿料，將所述漿料干燥過篩得到陶瓷粉體；[0026] 5)將所述陶瓷粉體在惰性氣氛下進(jìn)行放電等離子燒結(jié)，得到高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料。[0027] 優(yōu)選地，RE、M、a、b、c、d具有如上所述的定義。[0028] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，所述RE鹽、Tm鹽、Dy鹽、M鹽和Hf鹽為任意可溶于水的鹽酸鹽、硝酸鹽、硫酸鹽、磷酸鹽或其對應(yīng)的水合鹽，優(yōu)選為鹽酸鹽、硝酸鹽或其對應(yīng)的水合鹽。[0029] 作為一個實(shí)例地，步驟1)包括如下步驟：將EuCl3·6H2O、DyCl3·6H2O、ErCl3·6H2O、TmCl3·6H2O、RECl3·6H2O、HfCl2O·6H2O按化學(xué)劑量比添加到100ml超純水中，攪拌制備成水溶液。

[0030] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，所述螯合劑選自有機(jī)螯合劑和/或無機(jī)螯合劑，例如為檸檬酸、檸檬酸銨、馬來酸、草酸、草酸銨中的至少一種。[0031] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，所述分散劑選自低級醇，例如為甲醇、丙醇、丁醇、乙二醇中的至少一種。[0032] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，步驟1)中，所述EuCl3·6H2O、DyCl3·6H2O、ErCl3·6H2O、TmCl3·6H2O、RECl3·6H2O、HfCl2O·6H2O的純度大于99％，例如為99.99％。[0033] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，步驟2)中，所述檸檬酸與總金屬陽離子(RE離子、Tm離子、Dy離子、M離子和Hf離子)的摩爾比為(1.2?1.5):1，例如為1.3：1、1.4：1、1.5：1。[0034] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，步驟2)中，所述乙二醇與檸檬酸的質(zhì)量比為(1.2?1.5):1，例如為1.3：1、1.4：1、1.5：1。

[0035] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，步驟2)中，所述混合的溫度為80?90℃，優(yōu)選地，所述混合的溫度為85?90℃，例如在90℃恒溫水浴中劇烈攪拌混合。[0036] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，步驟3)中，所述壓制的壓力為5MPa?10MPa，保壓時間為3?5min。

[0037] 優(yōu)選地，所述無壓合成為采用常壓在空氣氣氛下進(jìn)行。[0038] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，步驟(4)中，所述破碎包括將陶瓷坯體破碎為0.1?0.5mm的顆粒，優(yōu)選破碎為0.2?0.4mm的顆粒，所述破碎例如采用顎式破碎機(jī)進(jìn)行破碎。[0039] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，步驟(4)中，所述球磨的時間為10?24h，優(yōu)選所述球磨的時間為12?20h，進(jìn)一步地，所述球磨的時間為14?16h。[0040] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，步驟(4)中，所述球磨的轉(zhuǎn)速為300?400rpm；所述球磨與粉體原料的質(zhì)量比為4?8:1，優(yōu)選地，所述球磨的轉(zhuǎn)速為340?360rpm；所述球磨與粉體原料的質(zhì)量比為5?6:1。[0041] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，步驟(4)中，所述干燥的溫度為80～100℃。[0042] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，步驟(4)中，所述過篩的篩網(wǎng)選用200～400目的標(biāo)準(zhǔn)篩。[0043] 根據(jù)本發(fā)明的實(shí)施方案，步驟(5)中，所述放電等離子燒結(jié)的惰性氣氛為氬氣，燒結(jié)壓強(qiáng)為20?30Mpa。[0044] 本發(fā)明的另一目的是提供一種中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料在中子吸收控制材料中的應(yīng)用。[0045] 本發(fā)明的另一目的是提供一種中子控制棒，其包括如上所述的中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料或采用上述方法制備的中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料。[0046] 有益效果[0047] 1.本發(fā)明制備中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷的工藝簡單，制備時間較短，本發(fā)明采用溶膠?凝膠法制備的中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷，合成溫度較低，不含任何雜質(zhì)；采用放電等離子燒結(jié)工藝簡單，升溫速度快，燒結(jié)溫度低，燒結(jié)時間短，生產(chǎn)效率高，可以得到高致密度的中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料。[0048] 2.本發(fā)明制備的中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷具有缺陷螢石結(jié)構(gòu)，稀土鉿酸鹽氧空位呈現(xiàn)無序排列，原子適應(yīng)晶格無序的內(nèi)在能力較強(qiáng)；而中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷由于其結(jié)構(gòu)晶格畸變效應(yīng)使得原子晶格無序程度增加；因此，以中高熵稀土鉿酸鹽陶瓷為框架制備的稀土鉿酸鹽中子吸收控制棒材料具有優(yōu)異的抗輻照性能，是一種極具前景的中子控制棒材料。附圖說明[0049] 圖1為本發(fā)明實(shí)施例1制備的(Tm0.2Eu0.2Gd0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12高熵陶瓷材料、實(shí)施例2制備的(Ho0.2Tm0.2Eu0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12高熵陶瓷材料、實(shí)施例3制備的(Tm1/3Dy1/3Gd1/3)4Hf3O12中熵陶瓷材料的實(shí)物圖。

[0050] 圖2為本發(fā)明實(shí)施例1制備的(Tm0.2Eu0.2Gd0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12高熵陶瓷粉體、實(shí)施例2制備的(Ho0.2Tm0.2Eu0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12高熵陶瓷粉體、實(shí)施例3制備的(Tm1/3Dy1/3Gd1/3)4Hf3O12中熵陶瓷粉體的X射線衍射圖。

[0051] 圖3為本發(fā)明實(shí)施例1中合成的(Tm0.2Eu0.2Gd0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12高熵陶瓷的晶粒形貌圖及表面能譜面掃描圖(圖中所有標(biāo)尺的長度均為10μm)。[0052] 圖4為本發(fā)明實(shí)施例2中制備的(Ho0.2Tm0.2Eu0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12高熵陶瓷的表面能譜面掃描圖(圖中所有標(biāo)尺的長度均為10μm)。[0053] 圖5為本發(fā)明實(shí)施例3中制備的(Tm1/3Dy1/3Gd1/3)4Hf3O12中熵陶瓷的表面能譜面掃描圖(圖中所有標(biāo)尺的長度均為10μm)。具體實(shí)施方式[0054] 下文將結(jié)合具體實(shí)施例對本發(fā)明的材料及其制備方法和應(yīng)用做更進(jìn)一步的詳細(xì)說明。應(yīng)當(dāng)理解，下列實(shí)施例僅為示例性地說明和解釋本發(fā)明，而不應(yīng)被解釋為對本發(fā)明保護(hù)范圍的限制。凡基于本發(fā)明上述內(nèi)容所實(shí)現(xiàn)的技術(shù)均涵蓋在本發(fā)明旨在保護(hù)的范圍內(nèi)。[0055] 除非另有說明，以下實(shí)施例中使用的原料和試劑均為市售商品，或者可以通過已知方法制備。[0056] 實(shí)施例1[0057] 一種高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料，其制備方法具體如下：[0058] (1)分別稱取0.008molEuCl3·6H2O、DyCl3·6H2O、ErCl3·6H2O、TmCl3·6H2O、GdCl3·6H2O，0.03molHfOCl2·6H2O，置于100ml超純水中，攪拌成水溶液；[0059] (2)稱取16.1389g檸檬酸添加到上述水溶液中，再加入19.3667g乙二醇，得到混合溶液，將混合溶液置于80℃恒溫水浴中劇烈攪拌，直到獲得均勻溶膠，所得溶膠通過脫水干燥成凝膠；[0060] (3)將上述所得凝膠粉碎得到粉末，將粉末研磨，采用電動壓力機(jī)單軸壓制得到坯體，壓制的壓力為5MPa，保壓時間3min；[0061] (4)將上述所得坯體在馬弗爐中以7℃/min的加熱速率加熱至1550℃下無壓合成2h；得到(Tm0.2Eu0.2Gd0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12陶瓷坯體；

[0062] (5)將上述陶瓷坯體經(jīng)破碎后球磨10h形成漿料，將漿料經(jīng)烘干過篩后得到(Tm0.2Eu0.2Gd0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12陶瓷粉體；[0063] (6)將上述(Tm0.2Eu0.2Gd0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12陶瓷粉體裝入石墨模具中，在通有氬氣氣氛下進(jìn)行放電等離子燒結(jié)，燒結(jié)溫度為1620℃，升溫速度為100℃/min，燒結(jié)時間為15min，燒結(jié)氬氣為20MPa，得到高熵稀土鉿酸鹽陶瓷，高熵稀土鉿酸鹽陶瓷的致密度可達(dá)

95％以上。

[0064] 如圖1(a)所示，為本實(shí)施例制備得到的高熵稀土鉿酸鹽致密陶瓷塊體的實(shí)物圖，從圖中可以看出，本實(shí)施例制備的樣品表面平整光滑，無氣孔、裂紋等破損缺陷。[0065] 如圖2所示，為本實(shí)施例制備得到的高熵稀土鉿酸鹽陶瓷的X射線衍射圖，從圖中可以看出，本實(shí)施例得到了無雜質(zhì)的(Tm0.2Eu0.2Gd0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12，且所得高熵稀土鉿酸鹽陶瓷為典型的缺陷螢石結(jié)構(gòu)。[0066] 如 圖 3 所 示 ，為 本 實(shí) 施 例 制 備 得 到 的 高 熵 稀 土 鉿 酸 鹽 陶 瓷(Tm0.2Eu0.2Gd0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12的晶粒形貌及元素分布圖，從樣品表面能譜面掃描可以看出，五種稀土元素分布均勻，無元素偏聚。[0067] 實(shí)施例2[0068] 一種高熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料，其制備方法具體如下：[0069] (1)分別稱取0.008molEuCl3·6H2O、DyCl3·6H2O、ErCl3·6H2O、TmCl3·6H2O、HoCl3·6H2O，0.03molHfOCl2·6H2O，置于100ml超純水中，攪拌成水溶液；[0070] (2)稱取20.1578g檸檬酸添加到上述水溶液中，再加入30.2367g乙二醇得到混合溶液，將混合溶液置于90℃恒溫水浴中劇烈攪拌，直到獲得均勻溶膠，所得溶膠通過脫水過程干燥成凝膠；[0071] (3)將上述所得凝膠粉碎得到粉末，將粉末研磨，采用電動壓力機(jī)單軸壓制得到坯體，設(shè)置壓力為10MPa，保壓時間5min；[0072] (4)將上述所得坯體在馬弗爐中以5℃/min的加熱速率加熱至1600℃無壓合成2h；得到(Tm0.2Eu0.2Ho0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12陶瓷坯體；

[0073] (5)將上述合成得到的(Tm0.2Eu0.2Ho0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12陶瓷坯體經(jīng)破碎后球磨24h形成漿料，漿料經(jīng)烘干過篩后得到(Tm0.2Eu0.2Ho0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12陶瓷粉體；

[0074] (6)將上述陶瓷粉體裝入石墨模具中，在通有氬氣氣氛條件下進(jìn)行放電等離子燒結(jié)，燒結(jié)溫度為1650℃，升溫速度為100℃/min，燒結(jié)時間為15min，燒結(jié)壓強(qiáng)為30MPa，得到高熵稀土鉿酸鹽陶瓷，本實(shí)施例所得的高熵稀土鉿酸鹽陶瓷致密度可達(dá)95％以上。[0075] 如 圖 1 ( b ) 所 示 ，為 本 實(shí) 施 例 制 備 得 到 的 高 熵 稀 土 鉿 酸 鹽(Tm0.2Eu0.2Ho0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12致密陶瓷塊體的實(shí)物圖，從圖中可以看出，樣品的表面平整光滑。[0076] 如 圖 2 所 示 ，為 本 實(shí) 施 例 制 備 得 到 的 高 熵 稀 土 鉿 酸 鹽 陶 瓷(Tm0.2Eu0.2Ho0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12的X射線衍射圖，從圖中可以看出，本實(shí)施例得到了無雜峰結(jié)晶度較好的(Tm0.2Eu0.2Ho0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12，且所得高熵稀土鉿酸鹽陶瓷為典型的缺陷螢石結(jié)構(gòu)。[0077] 如圖4所示，為本實(shí)施例制備的(Tm0.2Eu0.2Ho0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12高熵陶瓷的表面能譜面掃描圖，五種稀土元素分布均勻，無元素偏聚。[0078] 實(shí)施例3[0079] 一種中熵稀土鉿酸鹽陶瓷材料，其制備方法具體如下：[0080] (1)分別稱取0.013mol的GdCl3·6H2O、DyCl3·6H2O、TmCl3·6H2O，0.03mol的HfOCl2·6H2O，置于100ml超純水中，攪拌成水溶液；[0081] (2)稱取15.2167g檸檬酸添加到上述水溶液中，加入18.2600g乙二醇，得到混合溶液，將混合溶液置于90℃恒溫水浴中劇烈攪拌，直到獲得均勻溶膠，所得溶膠通過脫水過程干燥成凝膠；[0082] (3)將上述所得凝膠粉碎，得到粉末，將粉末研磨，采用電動壓力機(jī)單軸壓制得到坯體，設(shè)置壓力為5MPa，保壓時間8min；[0083] (4)將上述所得坯體在馬弗爐中以8℃/min的加熱速率加熱至1500℃，無壓合成2h；最后得到(Tm1/3Dy1/3Gd1/3)4Hf3O12中熵陶瓷坯體；

[0084] (5)將上述合成得到的(Tm1/3Dy1/3Gd1/3)4Hf3O12中熵陶瓷坯體經(jīng)破碎后球磨15h形成漿料，漿料經(jīng)烘干過篩后得到(Tm1/3Dy1/3Gd1/3)4Hf3O12中熵陶瓷粉體；[0085] (6)將上述的中熵陶瓷粉體裝入石墨模具中，在通有氬氣氣氛條件下進(jìn)行放電等離子燒結(jié)，燒結(jié)溫度為1580℃，升溫速度為50℃/min，燒結(jié)時間為15min，燒結(jié)壓強(qiáng)為25MPa，得到中熵稀土鉿酸鹽陶瓷，其致密度可達(dá)95％以上。[0086] 如圖1(c)所示，為本實(shí)施例制備得到的(Tm1/3Dy1/3Gd1/3)4Hf3O12中熵陶瓷致密塊體的實(shí)物圖，從圖中可以看出，樣品表面平整光滑。[0087] 如圖2所示，為本實(shí)施例制備得到的(Tm1/3Dy1/3Gd1/3)4Hf3O12中熵陶瓷粉體的X射線衍射圖，從圖中可以看出，得到了無雜峰結(jié)晶度較好的(Tm1/3Dy1/3Gd1/3)4Hf3O12，且所得中熵稀土鉿酸鹽陶瓷具有典型的缺陷螢石結(jié)構(gòu)。[0088] 如圖5所示，為本實(shí)施例制備的(Tm1/3Dy1/3Gd1/3)4Hf3O12中熵陶瓷的表面能譜面掃描圖，三種稀土元素分布均勻，無元素偏聚。[0089] 測試?yán)?[0090] 實(shí)施例1?3制備的中高熵陶瓷：(Tm0.2Eu0.2Gd0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12、(Tm0.2Eu0.2Ho0.2Dy0.2Er0.2)4Hf3O12、(Tm1/3Dy1/3Gd1/3)4Hf3O12，為缺陷螢石結(jié)構(gòu)，氧空位呈無序排列，使得原子適應(yīng)晶格無序的內(nèi)在能力增強(qiáng)，從而提高材料的輻照耐受性；而高熵結(jié)構(gòu)的晶格畸變效應(yīng)，更加會使得原子適應(yīng)晶格無序的內(nèi)在能力增強(qiáng)，使得輻照耐受性進(jìn)一步提高，根據(jù)現(xiàn)有的方法預(yù)測，實(shí)施例1?3制備的中高熵陶瓷的耐中子輻照性能大于等于60dpa，能夠吸收中子且不發(fā)生輻照腫脹，表明本發(fā)明制備的中高熵陶瓷具有良好的輻照耐受性，能夠作為吸收中子的材料，用于制備中子吸收控制棒。[0091] 以上，對本發(fā)明的實(shí)施方式進(jìn)行了說明。但是，本發(fā)明不限定于上述實(shí)施方式。凡在本發(fā)明的精神和原則之內(nèi)，所做的任何修改、等同替換、改進(jìn)等，均應(yīng)包含在本發(fā)明的保護(hù)范圍之內(nèi)。